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用于尺寸选择性烯烃复分解的大环钌卡宾研究

发布时间：2021-04-08 作者：axc 分享到：

交叉烯烃复分解是合成复杂分子的有力方法。Grubbs及其同事为交叉易位制定了一个有用的预测模型，其中烯烃根据它们的反应性被分成不同的类型。其中，1型烯烃反应性**，可与缺电子的2型或3型烯烃偶联。因为1型烯烃构成了一大类底物，有望促进两种不同的1型烯烃之间的交叉易位。这对于需要选择性地偶联或不宜过量使用一种烯烃的**烯烃中间体的全合成**重要。但是用目前的催化剂选择性地连接1型烯烃是不可能的，因此，这里我们决定用一种新的钌卡宾催化剂来解决这个问题，该催化剂的特征是大环氮杂环卡宾(NHC)配体(Scheme 1)。

大环钌卡宾的合成如Scheme 2所示。作者使用Suzuki偶联，将二胺1和二苯并呋喃2连接以形成大环3，分离产率为49％。3的结构是一个对称的长方形盒子，有相同的顶部和底部以及相同的侧面。四胺3与(EtO)3CH的环化反应产生了具有两个四氟硼酸盐抗衡离子的双(二氢咪唑鎓)盐4，进而向钌卡宾络合物进行转化。

紧接着，利用多晶硅X衍射对该钌卡宾络合物Ru1展开结了构查证，并具体分析了大环Ru1的构象（Fig.1）。因为而言催化表现剂表现性的评价体现了，Ru1的表现性远降到HG2。表观两级传送速度常数见Table 2。对此事，小说作家后面续又科学研究明确了烯烃表现物还存有尺寸图不一致性。

总的来说，动用大环Ru卡宾崔化剂的作用的作用剂已是提交了决定性的交错式复转换的的。其制作而成是凭借大环化布骤实行的，中仅三个双特点构成单元大小导致了大环配体。一直以来与Hoveyda-Grubbs崔化剂的作用的作用剂比起，Ru1的化学反馈性要低得多，但Ru1在均二聚化学反馈中展示出与一组组1型烯烃的独具特色化学反馈性。与烯烃对的恶性竞争力交错式复转换的的展示出与HG2多种的决定性。均二聚调查中的化学反馈性现象和恶性竞争力科学试验中的决定性与烯丙基代替基的总面积想关。大环崔化剂的作用的作用剂跟据大小辩别底物的专业能力为决定性交错式烯烃复转换的的提供了一个多种新措施。

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