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用于尺寸选择性烯烃复分解的大环钌卡宾研究

发布时间：2021-04-08 作者：axc 分享到：

交叉烯烃复分解是合成复杂分子的有力方法。Grubbs及其同事为交叉易位制定了一个有用的预测模型，其中烯烃根据它们的反应性被分成不同的类型。其中，1型烯烃反应性**，可与缺电子的2型或3型烯烃偶联。因为1型烯烃构成了一大类底物，有望促进两种不同的1型烯烃之间的交叉易位。这对于需要选择性地偶联或不宜过量使用一种烯烃的**烯烃中间体的全合成**重要。但是用目前的催化剂选择性地连接1型烯烃是不可能的，因此，这里我们决定用一种新的钌卡宾催化剂来解决这个问题，该催化剂的特征是大环氮杂环卡宾(NHC)配体(Scheme 1)。

大环钌卡宾的合成如Scheme 2所示。作者使用Suzuki偶联，将二胺1和二苯并呋喃2连接以形成大环3，分离产率为49％。3的结构是一个对称的长方形盒子，有相同的顶部和底部以及相同的侧面。四胺3与(EtO)3CH的环化反应产生了具有两个四氟硼酸盐抗衡离子的双(二氢咪唑鎓)盐4，进而向钌卡宾络合物进行转化。

其次，经由单晶体X衍射对该钌卡宾络合物Ru1做出结案构安全验证，并阐释了大环Ru1的构象（Fig.1）。但而言崔化剂反馈性的测评表示，Ru1的反馈性远小于HG2。表观二次传送速度常数见Table 2。为此，写作者之后续又分析选择了烯烃反馈物还都存在面积距离。

肯定，用大环Ru卡宾离子液体剂现已顺利完成了抉择性的交差复溶解。其提炼是借助大环化步数实现目标的，但其中两种双功能性机构单元测试卷造成了大环配体。总之与Hoveyda-Grubbs离子液体剂相对于，Ru1的症状性要低得多，但Ru1在均二聚症状中凸显出与一种1型烯烃的独特性症状性。与烯烃对的行业激烈交差复溶解凸显出与HG2的不同的抉择性。均二聚设计中的症状性浪潮和行业激烈实验操作中的抉择性与烯丙基加入基的总程度相应的。大环离子液体剂依据规格判别底物的水平为抉择性交差烯烃复溶解作为半个种新技术。

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