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MOF-818构建类氧化酶纳米酶催化儿茶酚氧化的研究

发布时间：2021-05-17 作者：axc 分享到：

与**酶对比，奈米酶具有着稳固性强、价低、光催化原理方面等优势，被看做是**酶的优质产品混用品¹^，²^，³。而具备有着类阳极氧化的酶渗透性的nm级酶是nm级酶网络家族中的最重要组建个部分，实现了常见设计。如今媒体报道的类阳极氧化的酶nm级酶具备有着同类的基理，即经过滋养O₂存在渗透性氧氧，渗透性氧氧那么脱色底物。对此，他们常都具有较低的特异形，是可以崔化很多种展现性底物的脱色，包扩2,2'-联氮-双-3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸（ABTS），3,3',5,5'-四甲基联苯胺（TMB），邻苯二胺（OPD），抗坏血酸，工业乙醇，儿茶酚和谷胱甘肽等⁴^，⁵。

开放环保型类阳极氧化反应酶納米酶亟需防止共有类阳极氧化反应酶納米酶的很多隐患。（1）已经报导的因为塑料被防化合物物质和贵塑料的納米酶应用于模拟机被防化合物酶仍展现出类过被防化合物物质酶催化活性。（2）通常情况下情况新闻稿件的类腐蚀酶的纳米级酶通常情况下选择TMB和2,2'-联氮-双-3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸ABTS最为底物。然而，TMB和ABTS是过铁的硫化物物酶的显色底物，是不能用到表现类铁的硫化物酶化学活化。（3）高非特异聊天奈米酶的的联合开发一样很难。日前，基本上不能高非特异聊天的阳极被氧化酶奈米酶被的联合开发和曝光。探究有着高非特异聊天的奈米文件用模拟系统**阳极被氧化酶对条件钻研和其实软件都有着重要性真正意义。

按照模仿**酶架构，结构设计有效的納米酶是提生納米酶活性朋友的现实可行攻略。**儿茶酚防氧化酶由6个组氨酸配位的双铜阳离子管理中心造成，而MOF-818中也的存在由3个铜阳离子为咨询中心内似格局（图1）。在此项上班中，自己材料了基本概念MOF的納米用料——MOF-818可能在校园营销推广活动的环节之中所构建类脱色酶納米酶。MOF-818也可以离子液体儿茶酚的氧化反应反应反应，但不包括类过氧化反应反应反应物酶的几丁质酶，与此之前简报过的包括类儿茶酚氧化反应反应反应酶本质特征的微米酶较之，包括仿生设计策略胜机的MOF-818兼具高的催化剂的作用业务能力和特女性朋友。

分为3,5-二叔丁基邻苯二酚（3,5-DTBC）有所作为的研究儿茶酚氧化的酶活性氧的底物。根据对3,5-DTBC在 415nm的氧化反应代谢物的特殊性释放峰展开数据监测，探究性了MOF-818和3,5-DTBC酸度对响应数率的不良影响。跟着MOF-818和3,5-DTBC密度的扩大，反應速度看不出增强。与此同时试验了在其他pH和环境温度下MOF-818的类儿茶酚氧化反应酶几丁质酶。因为pH值和环境温度的增加，MOF-818的催化剂的作用活性酶慢慢提升（图2）。

为了明确MOF-818的活性中心，我们合成了仅含有Zr的MOF-808，与MOF-818相比，MOF-808不具有儿茶酚氧化酶活性，表明Cu而不是Zr构成儿类茶酚氧化酶的活性中心。MOF-818催化3,5-DTBC氧化的吸收峰在O₂饱和条件下明显升高，而在N₂饱和条件下降低，表明该反应需要氧气的参与。为了检测该反应的产物是水还是过氧化氢，作者将辣根过氧化物酶（HRP）和TMB同时加入到MOF-818和3,5-DTBC的混合溶液中，650 nm的吸收峰表明在反应中生成了H₂O₂，电子顺磁共振（EPR）进一步证实了H₂O₂的存在。此外，EPR光谱也证明了系统中邻苯半醌自由基的存在（图3）。

此外，我们还对CeO₂、Pt NPs和MOF-818的催化性质进行了比较。MOF-818仅催化3,5-DTBC的氧化而不具有明显的类过氧化物酶活性，而CeO₂和Pt NPs可以同时催化TMB和3,5-DTBC的氧化，并同时具有类过氧化物酶活性。由于**的儿茶酚氧化酶不具有过氧化物酶活性，因此，MOF-818是模拟邻苯二酚氧化酶的纳米酶中的优选。同时MOF-818还显示出比以前报道的类儿茶酚氧化酶纳米酶（如CeO₂和Pt NPs）更**的催化能力（图4）。

综上所述，本工作首次提出MOF-818具有**的类儿茶酚氧化酶活性，并且具有良好的反应特异性，MOF-818可以催化儿茶酚氧化，但不表现过氧化物酶活性。本工作系统地研究了反应条件对催化剂的影响，与以前报道的儿茶酚氧化酶纳米酶不同，MOF-818仅催化邻苯二酚的氧化而不表现出明显的类过氧化物酶活性。此外，通过模仿**邻苯二酚氧化酶的活性中心，MOF-818比以前报道的邻苯二酚氧化酶纳米酶表现出更高的催化能力和特异性。

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