【钻研情况】

由于全有机热激活延迟荧光（TADF）材料具有理论上**的内量子效率和较低的成本，故其是有机发光二极管（OLED）中最有前景的候选材料之一。**，许多TADF材料采用体积庞大的供体单元来防止聚集引起的发射猝灭（ACQ），从而在掺杂和非掺杂薄膜中获得高的光致发光字广告量子成品率（PLQY）。然而，由于大部分三重态激子是在电致发光（EL）条件下产生，所以在OLED中ACQ效应较严重。而且，能够在掺杂和非掺杂OLED中实现**率的蓝色TADF材料仍然很少。在此基础上，由于非掺杂器件可以同时实现扩展激子复合区，简化制造工艺，增强器件操作稳定性，因此迫切需要开发能够在非掺杂OLED中实现**率的蓝色TADF材料。

【设计成绩】

近日，科研人员通过三螺旋供体策略开发了**且通用的蓝色TADF材料。报道了一种可以在掺杂及非掺杂天蓝色和白色TADF-OLED中同时实现高电致发光（EL）效率的蓝色TADF发光材料。通过简单地扩展非共轭片段和分子长度，降低聚合引起的ACQ效应。此外，作者进一步采用所设计分子作为蓝光发射和辅助主体，还实现了一种**率的纯有机白色OLED，其卓越的EQE高达22.8%。

文章亮点：

❂ 通过简单地引入非共轭的大刚性三螺旋供体片段，成功开发了两种TADF材料。在掺杂和非掺杂天蓝色TADF-OLED的EQE分别高达33.3％和20.0％。

❂ 为进一步解释了TADF-OLED的高性能，作者还对其进行了密度泛函理论（DFT）和时间密度泛函理论（TD-DFT）模拟计算。

【数码影像详解】

如图甲已知1已知，小编核算了TspiroS-TRZ和TspiroF-TRZ的先进碳原子轮轨非常相匹配的能级。从结果来看，由于sp³杂化的碳原子破坏了与螺[蒽-9,9'-硫代蒽]和螺[蒽-9,9'-芴]场面的偶联，因而它们的**未占分子轨道（LUMO）主要分布在三苯基三嗪（TRZ）片段上，而它们的最高占据分子轨道（HOMO）主要分布在螺吖啶蒽（Tspiro）片段上。对于其S₀→S₁自然跃迁轨道（NTO）分析，由于刚性分子结构，几乎正交的分子几何结构被保留，导致小的空穴-电子重叠积分。而对于S₀→T₁跃迁，供体和受体部分之间的二面角减小导致大的空穴-电子重叠积分。因此，旋轨耦合（SOC）之间¹CT和³CT可以**地加强，并且可以**地增强逆系间跨越（RISC）过程。总之，不参与非共轭螺[蒽-9,9'-硫代蒽]和螺[蒽-9,9'-芴]片段可以增加高能邻近发光体之间的距离，导致更长的临界分子间距，降低了非掺杂薄膜和器件中的ACQ效应。

 

图1 TspiroS-TRZ和TspiroF-TRZ的先进的原子单轨简答相当于能级

此外，作者还进一步研究两个分子的低温荧光（LTF）、低温磷光（LTPh）和温度依赖的瞬态PL衰减谱等光学性能。

 

图2 TspiroS-TRZ和TspiroF-TRZ：(a, b) 紫外-可见吸收光谱和PL光谱; (c, d) 温度依赖的瞬态PL衰减光谱

【总结】

综上所述，作者通过简单地引入非共轭的大刚性三螺旋供体片段策略，成功开发出了两种通用的天蓝色TADF材料。其外部量子效率（EQE）在掺杂和非掺杂天蓝色TADF-OLED中分别高达33.3％和20.0％。利用DFT理论计算，发现设计分子的大二面角、增强的RISC过程以及更长的临界分子间距，使其拥有高外量子效率和弱的ACQ效应。此外，一个分子式的超高温荧光（LTF）、超高温磷光（LTPh）和工作温度依赖于的瞬态PL衰减谱等光学性能表明，重叠的LTF和LTPh光谱导致其小的ΔE_ST以满足其快速的RISC阶段，随高温提高而强化的TADF（Φ_TADF）显示了其特殊的TADF行为。该研究对于高性能蓝光OLED实际应用发展具有重大的参考意义。

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