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多共振诱导热激活延迟荧光(MR-TADF)材料：以γ-Cb-B、Cz-B、TCz-B和DACzB为MR-TADF发射器的OLEDs材料的定制合成
发布时间：2022-01-21     作者：zhn   分享到：


其中一种具备有多震荡(multi-resonance, MR)因素的TADF新范式就已出来，造成的了研究方案者们的私信，它具备有克服自己TADF针对上面D-A设备构造坏处的耸人听闻提升空间。在MR-TADF大分子的开发中，以**的DABNA类似于物为表示，三苯基硼烷核被立体图化并不稳，完成与氮原子团结构(胺根颈分)接来构筑某个刚性基础多环芳烃框架图，由间接正交的硼/氮原子团结构造成反震荡因素。

将吸电子无线亚胺和用电子无线胺导入Cz-B骨架中，能够实行宽色域内的窄带散发。完成那样方式方法，在从深黑色到黄白色(461-571 nm)的宽可見光比率内，应用重复团伙系统且不关系窄带光谱分析特证的实际情况下，实行了**的电致变色色彩调谐。应用该家簇可变色MR-TADF散发器可制得量子速度可高达19.0-29.2%和更优色彩纯净度的深蓝至黄光比率有机酸变色二级管。

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图1. 作者在本文中重点研究以Cz-B作为母体结构的MR分子。在中部氮原子的同位加入额外的供电子基团，如咔唑，被证明是获得红移发射的一种策略。通过这一设计原则可以扩展到更大的融合多环π体系，首次实现了深红色MR-TADF。

**，作者合成了四种类似的材料，γ-Cb-B、Cz-B、TCz-B和DACz-B，以验证方法的实用性。根据密度泛函理论(DFT)计算的预测，对于γ-Cb-B，用γ-咔啉(吡啶并[4,3-b]吲哚)亚胺取代Cz-B的两个咔唑亚基，使分子具有更高的S1和T1能量，从而具有更短的发射波长，同时保持固有的MR分子的优势特征。


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图2. a) 3个MR-TADF反射器在脱氧甲苯硫酸铜氢氧化钠溶液(10-5 M)中的太阳光的紫外线线/所以消除(左)和荧光光谱仪(右)。b) 硫酸铜氢氧化钠溶液在365 nm太阳光的紫外线线照射签发出的深紫色至黄白色福射图面。c) 在掺入酸度为1 wt%时，在oCBP (γ-Cb-B)或mCBP (Cz-B, TCz-B和DACz-B)机质中4个MR-TADF反射体掺入聚酰亚胺膜和珍珠棉的恒定PL谱和d) 瞬态PL衰减线性。e) 真空箱火成岩在熔融石英衬底上的掺入聚酰亚胺膜和珍珠棉的PL图面。
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表1. MR-TADF射出器的光电磁学类型。Stokes位移低至17-32 nm，即原子基态(S0)和增加态S1之前的是多少呢发展小，**出现光谱仪半峰宽(full width at half-maximum, FWHM)特别小(23-34 nm或0.13-0.14 eV)。可根据其荧光和磷光峰推算，每种类化合物的ΔEST值低至0.09-0.14 eV。
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图3.a) 以γ-Cb-B、Cz-B、TCz-B和DACzB为MR-TADF发射器的OLEDs材料的能级图和化学结构。b) 在1 mA cm-1下测量的EL光谱。c) 电致光发射图像及其在CIE色度图中的颜色坐标。d) 电流密度-电压-亮度(J-V-L)特性和e) 器件的外部量子效率(external electroluminescence quantum efficiency, EQE) L plots图。

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表2. OLED电子器件的EL特性对照。中仅，λEL象征着1 mA cm-1下的EL**散发峰职位，CE象征着**交流电质量，PE为**耗油率质量，CIE为电致会亮的CIE颜色地图坐标。

总之，利用多功能分子工程方法，作者设计和开发了一个新的MR-TADF材料家族，可以显示从深蓝到黄色的窄带发射。通过将吸电子亚胺和供电子胺引入常见的硼MR骨架(Cz-B)，可以实现系统的低色移和低色移窄带TADF发射，允许在宽可见范围内**的发光颜色调谐，而不降低固有的高φPL。因此，相应的窄带深蓝到黄色OLED获得了较高的**EQEs为19.0-29.2%，具有理想的电致发光颜色纯度。作者认为，通过对供电子和吸电子官能团的合理选择和整合，本研究可以为进一步探索具有吸引力的颜色可调有机硼MR-TADF发射体提供基础。该装置的效率仍有改进空间，相关研究正在进行中。


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黄色TADF氧分子 TPA-DCPPDCPPr-α-NDPA  紫色TADF团伙DCPPr-β-NDPA  红白色TADF分子式DCPPr-TPA  鲜红色TADF大分子DCPPr-DBPPA  黄色TADF分子式TADF敏化剂分子式——BTZ-DMAC-4BrBTZ-DMACBTZ-DMAC-RDPA-BTZ-Br多共鸣热成功激活廷迟荧光MR-TADF骨架BN-CzMR-TADF骨架BN-CP1MR-TADF骨架BN-CP2一价铜做好物(MAC*)Cu(Cz)身为TADF敏化剂TADF（MR-TADF）原料2,3-CZ2,5-CZ2,6-CZ2,3-DPA2,3-POA

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笔者zhn2022.01.21