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一种深红色TADF发射体pCNQ-TPA的定制合成
发布时间：2022-01-22     作者：zhn   分享到：

一种深红色TADF发射体pCNQ-TPA的定制合成

热活化延迟荧光（Thermally activated delayed fluorescence, TADF）发射体由于其电荷转移（charge transfer，CT）激发态，通常具有较宽的发射峰，半峰宽>100 nm。因此，如何同时实现高的发光效率和高色纯度是发展深红光TADF材料所面临的严峻挑战。


科研人员提出通过优化分子内和分子间CT作用，同时依赖提高水平极化子比例来提高超高清深红光OLED的外量子效率(External quantum efficiency, EQE)。他们报道了一种深红色TADF发射体pCNQ-TPA，结构中包含一个5,8-二氰基喹啉（pCNQ）受体和两个邻位取代的三苯胺（TPA）给体。
5,8-位置取代的氰基宽化了pCNQ受体的共轭面，其面积与四面体的TPA基团相当，从而使得分子间的相互作用可以被**地调节。TPA和pCNQ之间的二面角受到分子内氢键的限制，导致其分子宽度和长度分别是高度的3倍和4倍，使得分子具有合适的平面性结构。
由于首尾交替的堆积模式和给受体间的相互作用，pCNQ-TPA分子形成了两种二聚体单元：一种是由相邻的三苯胺与喹喔啉之间的C-H…N分子间氢键形成的；另一种是基于分子边缘到质心的π-π堆积，以及弱的TPA与氰基间氢键造成的。因此，通过相邻分子的给受体相互作用来促进分子间CT通道，具有准平面构型的pCNQ-TPA分子将有利于提高水平发射偶极子取向比，却可以**避免过强的分子间π-π堆积和聚集。

通过调节发射体pCNQ-TPA在CBP主体中的掺杂浓度，分子内和分子间的电荷转移得以平衡，同时提高了发光颜色饱和度和TADF辐射效率，并改善了聚集诱导猝灭。在50%的掺杂浓度时，pCNQ-TPA获得了高达90%的PLQY，发射波长位于691 nm。准平面的结构进一步赋予了pCNQ-TPA发射体更高的水平极化子比例，光输出耦合比率提高到0.34。
因此，基于50%pCNQ-TPA掺杂的OLED显示出CIE色坐标为（0.69，0.31）的深红光发射，实现了高达30.3%EQE，并且在1000 cd m-2下，EQE仍然高达19.5%。这是**在深红TADF-OLED中报道的最高值，也是可用于Rec.2020色域的超高清显示的**红色TADF器件性能。本工作不仅推动了基于TADF的超高清显示应用，还为有机给受体固态的CT态提供了新的见解和理论。

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图1. 接近Rec.2020色域的**红光客体pCNQ-TPA的分子结构和性能。图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.


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