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NiS2/ZnIn2S4异质结实现锂-氧电池中类环状Li2O2沉积
发布时间：2020-09-03     作者：harry   分享到：
在下这一代全钒液流电池功率器件中，非质子系锂-氧（Li-O2）电池组因为其基本原理电量体积能达到3500 Wh/kg而兼具强势。因此，在非质子系里加电产品过被氧化锂（Li2O2）更具之前的绝缘层性和不无水磷酸氢，表明Li-O2微型蓄电池的輸出存储容量低、系数机械性能差、无限循环使用期限短，难治影响了并不是际应用领域。


目前，公认的Li2O2生长机理有两种，分别为表面吸附途径和溶剂介导途径，其中间产物LiO2的形成位置在调控Li2O2的生长中起决定性作用。在表面吸附生长途径中，由于LiO2吸附在电极表面，所以会生成薄膜状Li2O2；而在溶剂介导生长途径中，溶解在电解液中的LiO2更倾向于生成类环状Li2O2。通常，调节电解液的组分和构建适宜的催化剂是两种目前获得类环状Li2O2常用的途径。虽然通过引入高给体数（DN）的溶剂提高了LiO2的溶解度，但高DN的溶剂对于超氧自由基极不稳定，还会伴随有副反应的发生。因此，在低DN的溶剂中利用异质界面工程提高电催化活性成为了当今研究的重点。
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近年，电子科技大学熊杰教授、王显福研究员和成都理工大学龙剑平教授（共同通讯作者）等等精妙地提到好几个种新颖的NiS2/ZnIn2S4异质结，其在低DN的稀释剂中实行了类环状Li2O2的萃取剂介导沉积物。少部分建电场强度的动力下，NiS2/ZnIn2S4能**推进用户界面带电粒子移转，因而**地有效降低LiO2中间商货物的过滤能。NiS2/ZnIn2S4异质结的建立更改了Li2O2在低DN的萃取剂中传统式的界面离心分离发芽策略，完成萃取剂介导路经确保了类环状Li2O2积累。与ZnIn2S4相对来说，NiS2/ZnIn2S4异质结要提供Li-O2电池充电輸出发热量和循坏安全性，其比发热量大约3682 mAh/g，含有490次的不错循坏安全性。此项岗位可以提供了种在低DN有机溶剂中确保Li2O2物品液体介导沉淀积累的方式。本项调查以一篇“Heterostructured NiS2/ZnIn2S4 Realizing Toroid-Like Li2O2 Deposition in Lithium-Oxygen Batteries with Low-Donor-Number Solvents”先生发表在ACS Nano上。
深入分析科研组深入分析方面和重大进展



图一   NiS2/ZnIn2S4的物相及形貌表征
(a) Li-O2电池中碳布上形成的NiS2/ZnIn2S4异质结示意图；
(b-f) 分别为NiS2/ZnIn2S4异质结的XRD、SEM、TEM、HRTEM及EDX分布图像，其中，灰色、黄色、棕色和蓝色的球分别代表Ni、S、In和Zn原子。



图二  NiS2/ZnIn2S4的XPS表现及异质结建筑项目
(a-c) 在0.75NiS2/ZnIn2S4、NiS2 和ZnIn2S4中，Zn 2p、In 3d和S 2p的XPS谱图；
(d) NiS2 和ZnIn2S4异质界面的电荷分布图；
(e) NiS2 、ZnIn2S4 和NiS2/ZnIn2S4的态密度曲线；
(f) NiS2 和ZnIn2S4的异质界面示意图。


图三  NiS2/ZnIn2S4电极的电化学性能
(a) NiS2 、ZnIn2S4 和xNiS2/ZnIn2S4电极的奈奎斯特曲线；
(b, c) 一开始基本充尖端放电斜率，在500 mA/g倍数下各参比电极匹配的库伦转化率相比较；
(d) 不同电流密度下0.75NiS2/ZnIn2S4电极的倍率性能；
(e) 0.75NiS2/ZnIn2S4电极的容量保留率及库伦效率对比；
(f) 有所不同电级在感应电流导热系数为500 mA/g，限定皮肤比体积为500 mAh/g下的无限循环特点。


图四  0.75NiS2/ZnIn2S4电极在充放电过程中的结构和成分分析
(a, b) 在电流密度为500 mA/g下，0.75NiS2/ZnIn2S4电极在不同充放电阶段的结构及形貌变化；
(c-e) 0.75NiS2/ZnIn2S4电极在充放电过程中的的XRD、Li 1s XPS和EIS图谱。


图五  不同循环次数后的XPS表征
(a-d) 0.75NiS2/ZnIn2S4电极在分别循环200次和490次后的Li 1s、C 1s、S 2p和Ni 2p XPS谱图。



图六  DFT计算模拟结果及机理分析
(a-c)分别为Li+、O2和LiO2吸附在NiS2/ZnIn2S4上的优化结构图和吸附能（Eads）；
(d, e)  Li2O2在ZnIn2S4和NiS2/ZnIn2S4电极表面的生长机理示意图。


总结


在这段话中，作家利于NiS2/ZnIn2S4异质结用作Li-O2充电电池中的高离子液体活性离子液体剂，成功的 在低DN有机溶剂中达成了类环状Li2O2形成沉积。异质结的内建电场强度加强了介面电子技术信息传递，**有利于了里面产品LiO2的吸，因而保证了Li2O2的高沸点溶剂介导沉淀。还有就是，NiS2/ZnIn2S4异质结加速了Li+和O2的高速散出和电解抛光质参透，为生理反应动力系统学给予了丰富多样的游戏界面吸附性位点。这样，NiS2/ZnIn2S4催化剂的作用的Li-O2电芯表現出490次的间歇相对稳确定和3682 mAh/g的高容积。此项探析体现了，搜寻高DN萃取剂不必是Li-O2電池控制高效能的**首选。催化的作用剂的异质成分工程建筑除了为Li-O2储电量微型蓄电池组应用低DN稀释剂能出示了许多的不确定性，况且还不易毁损储电量微型蓄电池组储电量和循环往复耐用度，这也为不锈钢-的空气储电量微型蓄电池组和任何离子液体体系的规划能出示了许多抉择。
原文链接：Heterostructured NiS2/ZnIn2S4 Realizing Toroid-Like Li2O2Deposition in Lithium-Oxygen Batteries with Low-Donor-Number Solvents(ACS Nano, 2020, DOI: 10.1021/acsnano.9b09646)