一种酞菁钴(CoPc)和锌-氮-碳(Zn-N-C)串联催化剂的介绍及应用
论文新闻报导一种酞菁钴(CoPc)和锌-氮-碳(Zn-N-C)串接崔化阳极防硫化物剂,能**地将二阳极防硫化物碳电修复为二阳极防硫化氮。与专门处理的酞菁钴或锌-氮-碳相比之下,一些串接崔化阳极防硫化物剂的二阳极防硫化氮/一阳极防硫化物碳效率比延长了100倍以内。强度泛函系统论(DFT)计算公式是因为二阳极防硫化物碳**在酞菁钴上修复为一阳极防硫化物碳,如果一阳极防硫化物碳蔓延到锌-氮-碳积极进取一部流量转成为二阳极防硫化氮。一些串接崔化阳极防硫化物对策将二阳极防硫化物碳到二阳极防硫化氮的复杂化流量转成分解掉为在几种化学活化位点积极进取行的串接响应。在这位串接响应中,酞菁钴依据具备CO使锌-氮位点中邻位氮上的吸氢有赖于选择,于是延长了二阳极防硫化氮的转换效率。
二氧化碳电还原测试结果表明,CoPc几乎不具有将二氧化碳转化为甲烷的能力,但能**地将二氧化碳转化为一氧化碳。与Zn-N-C相比,尽管CoPc@Zn-N-C 在-1.1 V后生成 C1的速率更低,但CoPc@Zn-N-C催化剂产甲烷的法拉第效率和电流密度均大幅提高。在一氧化碳电还原测试中,Zn-N-C 和 CoPc@Zn-N-C 具有接近的产甲烷活性。结合上述结果,我们推测一氧化碳是二氧化碳转化为甲烷的关键中间体,反应分别在两个活性位点上进行。
DFT计算进一步表明,CoPc能更**的将二氧化碳转化为一氧化碳,而Zn-N-C具有进一步将一氧化碳转化为甲烷的能力。
进一步的动力学计算结果表明,Zn-N4 位点中邻位氮上吸附的氢原子*比溶液中的氢离子能更快速地与*CO中间体反应,使得 *CO→*CHO的转化能更快地进行,**提高了甲烷的生成速率。
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