一种酞菁钴(CoPc)和锌-氮-碳(Zn-N-C)串联催化剂的介绍及应用
这篇文章曝光打了个种酞菁钴(CoPc)和锌-氮-碳(Zn-N-C)关联崔化剂,能**地将二阳极钝化体现碳电抹除为二氧化物氮气体气体。与单个的酞菁钴或锌-氮-碳对比,这般关联崔化剂的二氧化物氮气体气体/一阳极钝化体现碳传送速度比增长了100倍以上内容。孔隙率泛函理论上(DFT)换算取决于二阳极钝化体现碳**在酞菁钴上抹除为一阳极钝化体现碳,接着一阳极钝化体现碳发展到锌-氮-碳安于现状第一步转变成为二氧化物氮气体气体。这般关联崔化战略将二阳极钝化体现碳到二氧化物氮气体气体的僵化转变成溶解为在二者活性酶类位点安于现状行的关联体现。在这些关联体现中,酞菁钴能够 出示CO使锌-氮位点中邻位氮上的吸咐氢然而使用,然而增长了二氧化物氮气体气体的形成传送速度。
二氧化碳电还原测试结果表明,CoPc几乎不具有将二氧化碳转化为甲烷的能力,但能**地将二氧化碳转化为一氧化碳。与Zn-N-C相比,尽管CoPc@Zn-N-C 在-1.1 V后生成 C1的速率更低,但CoPc@Zn-N-C催化剂产甲烷的法拉第效率和电流密度均大幅提高。在一氧化碳电还原测试中,Zn-N-C 和 CoPc@Zn-N-C 具有接近的产甲烷活性。结合上述结果,我们推测一氧化碳是二氧化碳转化为甲烷的关键中间体,反应分别在两个活性位点上进行。
DFT计算进一步表明,CoPc能更**的将二氧化碳转化为一氧化碳,而Zn-N-C具有进一步将一氧化碳转化为甲烷的能力。
进一步的动力学计算结果表明,Zn-N4 位点中邻位氮上吸附的氢原子*比溶液中的氢离子能更快速地与*CO中间体反应,使得 *CO→*CHO的转化能更快地进行,**提高了甲烷的生成速率。
酞菁铜/氟代苯基茈酰亚胺复合材料(CuPc-D24DFPP)
四磺基酞菁铜-氧化锡(CuTSPc/SnO2)纳米介孔复合材料
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